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計算文獻導讀（十八）：Nat. Nanotechnol. | 晶圓級硫化鉬半導體單晶外延生長機理的DFT計算分析
來源：科學10分鐘 時間：2022-01-11 21:34:03 瀏覽：5289次


01

研究背景

隨著半導體技術逐漸逼近Si材料的理論制程極限，尋找新的半導體材料來替代Si具有非常重要的科學與工程意義。二維半導體材料，特別是過渡金屬二硫化合物(TMDCs)，具有延伸摩爾定律的潛力，引起了科研人員極大的研究興趣。然而，就目前來說在可擴展和工業兼容的基片上制備晶圓級TMDC單晶仍然是一個未解決科學難題。

02
研究結論

近日，來自南京大學固體微結構物理國家重點實驗室以及東南大學物理學院的研究人員合作，實現了在藍寶石C面上外延生長2英寸(~50 毫米)的單層二硫化鉬(MoS2)單晶。研究人員們設計了垂直于標準藍寶石基底的沿A軸的斜切方向，這不會影響外延關系，但是由此產生的臺階邊緣破壞了反平行MoS2的形核能簡并度，導致了晶核高達99%的單向性排列。

03
計算分析

圖 1. MoS2與藍寶石(0001)面的外延關系，黑色與紅色箭頭分別代表藍寶石與MoS2的晶格矢量

為了探索MoS2在藍寶石C面上的生長機理，研究人員需要構建界面模型，并通過第一性原理計算找到MoS2在襯底上的穩定結構。首先研究人員從高角環形暗場掃描透射電鏡(HAADF-STEM)分析的橫截面結果和反射式高能電子衍射儀(RHEED)的結果推斷出了晶體結構的外延關系，如圖1所示，其中包含5×5 的MoS2 超胞 (5 × 3.16 = 15.8 ?)，這幾乎與藍寶石超胞 (2√3 × 4.76 = 16.488 ?)相稱，失配率僅為4.2%。

然后研究者對MoS2以不同夾角吸附在藍寶石襯底上的吸附形成能進行了計算。

如圖2所示，可以看到在夾角為30°時，能量最低，這表明該角度為最穩定的吸附結構。

圖2. 形成能隨MoS2與藍寶石襯底夾角變化的關系

同時可以注意到，在最小值點附近的輕微偏差將迅速使能量增加到最大值。因此，晶粒發生角度偏離最優夾角的情況在能量上是不利的，并且疇傾向于以外延方式排列。此外，研究人員還發現0°構型是一個局部能量最小值，這表明在一定的生長條件下獲得0°夾角的構型是可能的。

圖 3. (a) ZZ MoS2邊吸附到臺階上的形成能受S化學勢的影響；(b)四類邊緣組態類型的形成能計算結果

在單晶生長中引入臺階除了可以降低表面對稱性，還可以打破形成能在取向上的簡并性，進而實現單一取向MoS2的生長。通過第一性原理計算，研究人員考察了ZZ MoS2邊(Zigzag形狀的邊緣)吸附到C/A臺階上的形成能。該能量會受到S的化學勢(μS)的影響。考慮到MoS2具有不同類型的ZZ-Mo和ZZ-S邊緣以及不同的S覆蓋率(0%, 50%, 100%分別表示0, 1, 2個S原子)，研究人員分別進行了對比計算，結果如圖3 (a)所示。可以看到，在富S條件下，具有100%S覆蓋的ZZ-Mo-S2邊緣是最穩定的組態，相比于反向疇取向的ZZ-S2組態能量低了0.1 eV，如圖3 (b)所示。這保證了在生長初期的單相成核。從圖3 (a)的計算結果還可以看出少硫環境會降低能量效益，不利于MoS2單向生長。

文獻鏈接

https://www.nature.com/articles/s41565-021-00963-8

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全部 3小時前 四川
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