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王野&謝順吉Angew.:光驅動鐵催化甲烷與乙烷的非氧化偶聯!
來源: 時間:2023-06-02 11:15:16 瀏覽:2445次

第一作者:張會珍&鐘萬福

通訊作者:王野教授&謝順吉教授

通訊單位:廈門大學

DOI: https://doi.org/10.1002/anie.202303405




研究背景

甲烷(CH4)是一種豐富的C1資源,將其轉換為增值化學燃料非常具有挑戰性。工業上通常采用高溫蒸汽重整,將CH4轉化成為CO和H2,隨后通過費托合成(Fischer-Tropsch synthesis)將CH4轉換成高價值化學品,此過程高耗能、高成本,因此開發高效的催化系統至關重要。鑒于此,廈門大學王野教授和謝順吉教授等人報道了一種光驅動鐵誘導反應體系,該反應體系在溫和條件下既能實現CH4的選擇性偶聯,又能實現苯和環己烷的轉化。同時,通過該光驅動鐵誘導反應體系激活惰性分子的C-H鍵,不但使苯羥基化制苯酚以及環己烷轉化為環己醇和環己酮,也進一步證明了當前反應體系的可行性。




主要內容

1、采用光電化學偶聯共驅動,CH4的轉化率達到94%,高價值C2H6的生成速率為8.4 μmol h?1。

2、CH4的偶聯作用是由光驅動Fe3+配合物分子間電荷遷移產生的羥基自由基誘導的。

3、[Fe(H2O)5OH]2+配合物精細的配位結構保證了CH4的選擇性C-H鍵活化和C-C耦合。生成的Fe2+可以用來降低電解制氫的電勢,然后再轉化為Fe3+,形成一個節能可持續的循環系統。




圖文展示

圖1.太陽能驅動的光化學偶聯和電化學制氫示意圖

圖2.金屬離子誘導的光化學性能

圖3.催化性能

圖4.理化表征

圖5.機理研究

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全部 3小時前 四川
文字是人類用符號記錄表達信息以傳之久遠的方式和工具。現代文字大多是記錄語言的工具。人類往往先有口頭的語言后產生書面文字,很多小語種,有語言但沒有文字。文字的不同體現了國家和民族的書面表達的方式和思維不同。文字使人類進入有歷史記錄的文明社會。
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