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最新！復旦、南洋理工聯(lián)合Chem！
來源： 時間：2023-10-10 13:36:27 瀏覽：1730次

第一作者：Siwen Zhao

通訊作者：張黎明教授、李述周教授

通訊單位：復旦大學、南洋理工大學

DOI: 10.1016/j.chempr.2023.08.001



研究背景



一氧化氮（NO）電化學還原成氨（NH3）是一種較好的固氮方式，但目前對該固氮機制了解甚少，且對NH3的選擇性較差，這些都嚴重阻礙該方法進行實際應用。基于此，復旦大學張黎明教授和南洋理工大學李述周教授等人報道了一種鎳（Ni）催化劑，不僅呈現(xiàn)獨特的NH3選擇性，且催化時間可長達50 h。該工作為設計NO電化學還原的催化劑構筑提供了指導。



文章要點



1、作者在大量過渡金屬催化劑上進行NO電化學還原反應，觀察到氮吸附自由能與NH3的產(chǎn)量呈火山型相關性，其中Ni對NH3的選擇性高達94%，產(chǎn)率可達9.48 μmol cm-2 h-1。

2、作者設計并制備了5種不同表面取向的大面積單晶Ni薄片，并觀察到高晶面指數(shù)的Ni薄片對NH3的選擇性更高；其中Ni(210)可實現(xiàn)對NH3產(chǎn)生100%的選擇，產(chǎn)率達12.02 μmol cm-2 h-1。

3、通過密度泛函理論（DFT）計算證實，高晶面指數(shù)的Ni催化劑有助于減少加氫步驟中關鍵中間體的空心到橋轉換所需的能量，從而具有更高的NH3生產(chǎn)能力。電化學測試表明，制備的Ni納米粒子對NH3的選擇性超過85%，NH3的生產(chǎn)速率為544 μmol cm-2 h-1，運行時間可長達50 h。



圖文展示



圖1. NO電化學還原生成NH3的示意圖

圖2.不同過渡金屬上NO顯著轉化為NH3 

圖3. Ni單晶上的電化學NO還原反應

圖4.在Ni上NO轉化NH3的機理

圖5.Ni納米顆粒上的電化學NO還原反應

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全部 3小時前 四川
文字是人類用符號記錄表達信息以傳之久遠的方式和工具。現(xiàn)代文字大多是記錄語言的工具。人類往往先有口頭的語言后產(chǎn)生書面文字，很多小語種，有語言但沒有文字。文字的不同體現(xiàn)了國家和民族的書面表達的方式和思維不同。文字使人類進入有歷史記錄的文明社會。
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