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于吉紅院士&徐君團隊，最新JACS！
來源： 時間：2023-10-18 09:38:16 瀏覽：2064次

第一作者：Qiang Zhang

通訊作者：于吉紅院士和徐君研究員

通訊單位：吉林大學、中國科學院精密測量科學與技術創新研究院

DOI: https://doi.org/10.1021/jacs.3c04031



研究背景



沸石（Zeolite）結晶被認為是一個高度復雜的化學過程，源于由多種前體物質組成的生長溶液的非均質性，如單體（鈉離子、硅分子和有機模板）、低聚物或配合物以及無定形納米顆粒多種前體的存在導致沸石結晶的經典途徑（單體的隨機和動態結合）和非經典途徑（顆粒的組裝和附著），并且沸石的水熱結晶過程主要受動力學因素的控制而非熱力學因素的控制。其中，沸石的非經典顆粒附著生長被提出了二十年，但其附著機理和動力學調控仍不明確。基于此，吉林大學于吉紅院士和中國科學院精密測量科學與技術創新研究院徐君研究員等人報道了在水熱條件下，采用含有封裝的四丙基銨（tetrapropylammonium, TPA+）模板和豐富硅烷醇（Si-OH）的無定形原生沸石（PZ）納米顆粒作為唯一前驅體，實現了MFI型沸石的非經典生長。同時，作者利用二維（2D）固體核磁共振（NMR）相關波譜技術研究了前驅體的硅醇特性，證明了硅醇特性對前驅體附著行為和晶體生長取向至關重要。



文章要點



1、在機械球磨或壓片過程中，壓力驅動球形PZ融合為片狀集成PZ（IPZ），同時外部硅烷醇從均勻分布轉變為曲率依賴分布，內部硅烷醇從孤立轉變為空間臨近。對比分離的硅烷醇，空間上接近的硅烷醇與TPA+的相關性更強，有利于硅烷醇縮合形成Si-O-Si鍵。隨后，在表面能最小化的驅動下，片狀IPZ前驅體的顆粒附著優先發生在具有高密度硅烷醇的高曲率表面，導致非經典生長的各向異性速率，從而形成高縱橫比MFI型沸石納米片。

2、先進的電子顯微鏡證實，非晶IPZ前驅體沿著c軸方向附著在晶體中間表面，形成非晶界面，隨后界面消除，結構演變為單晶相。該發現不僅揭示了沸石的非經典生長機制，而且揭示了硅烷醇化學在動力學調控中的關鍵作用，對追求定制化的沸石合成具有重要意義。



圖文展示



圖1. IPZ的機械球磨過程示意圖

圖2. PZ、IPZ、MFI-x-PZ和MFI-x-IPZ沸石的TEM圖像

圖3. STEM-ADF表征

圖4. TEM、HRTEM和STEM-ADF表征

 

圖5. 2D 1H-1H SQ-DQ NMR光譜

圖6. MFI結晶中間體的示意圖、mel模型和DFT計算

圖7. MFI型沸石納米片的演變與表征

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全部 3小時前 四川
文字是人類用符號記錄表達信息以傳之久遠的方式和工具。現代文字大多是記錄語言的工具。人類往往先有口頭的語言后產生書面文字，很多小語種，有語言但沒有文字。文字的不同體現了國家和民族的書面表達的方式和思維不同。文字使人類進入有歷史記錄的文明社會。
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