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深大聯合清華JACS：揭示催化活性與催化劑自旋態構型的關系！
來源： 時間：2023-10-23 16:15:03 瀏覽：3076次

第一作者：Hong Li、Mingyan Chuai

通訊作者：楊金龍和周光敏副教授

通訊單位：深圳大學、清華大學深圳國際研究生院

DOI: 10.1021/jacs.3c07213.



研究背景



鋰-硫（Li-S）電池具有高能量密度和環境友好等優點，受到研究人員的廣泛關注。然而，硫正極固有的絕緣性以及循環過程中多硫化物（PSs）的穿梭效應極大地妨礙了硫正極反應動力學，從而導致低的倍率容量和快速的容量衰減。向硫正極引入催化劑可有效提高硫利用率并改善硫正極反應動力學，但大量的研究工作主要是關注催化劑對PSs的化學吸附強度及其對Li2S分解，忽視了催化劑中與吸附能力和催化活性密切相關的本征電子結構的影響。此外，催化劑的電子結構與催化性能之間的關系也尚不清楚，亟需從原子層面上揭示催化劑的高活性起源。基于此，深圳大學楊金龍和清華大學深圳國際研究生院周光敏副教授等報道了雙金屬三硫磷化物（FeCoPS3）用作硫正極催化劑，以揭示催化活性與催化劑自旋態構型之間的關系。該項工作為硫氧化還原催化中的電荷行為和軌道相互作用提供了重要的見解，為設計Li-S電池高效催化劑提供了新思路。



文章要點



1、作者采用同步磷化/硫化反應合成了FeCoPS3包埋在空心氮摻雜石墨化碳納米盒復合材料（FeCoPS3/NC），并系統地研究了雙金屬Fe/Co對三硫磷化物自旋態構型的調控。

2、研究發現，FeCoPS3表現出明顯的軌道自旋分裂，具有高自旋構型，從而在3d軌道上產生更多的不成對電子。這種獨特的電子結構可增強電荷轉移并影響d帶中心，進而改變多硫化鋰的吸附能和潛在的反應途徑。

3、FeCoPS3對PSs展現了高吸附-強催化作用，因此FeCoPS3/NC@S復合材料顯示出優異的倍率性能、長循環穩定性（1000次循環后僅0.037%的容量衰減）和寬溫度范圍工作（-10-50 ℃）。



圖文展示



圖1. FeCoPS3/NC@S復合材料的合成策略與表征

圖2. FeCoPS3的性能

圖3. FeCoPS3/NC@S復合電極的表征

圖4.理論計算

圖5. FeCoPS3/NC@S復合電極在常溫下的電化學性能

圖6. FeCoPS3/NC@S在不同溫度下的電化學性能

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全部 3小時前 四川
文字是人類用符號記錄表達信息以傳之久遠的方式和工具。現代文字大多是記錄語言的工具。人類往往先有口頭的語言后產生書面文字，很多小語種，有語言但沒有文字。文字的不同體現了國家和民族的書面表達的方式和思維不同。文字使人類進入有歷史記錄的文明社會。
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