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郭再萍院士團隊，重磅Angew！

來源：時間：2024-02-01 10:03:01 瀏覽：2726次

第一作者：Zhibin Wu、Gemeng Liang

通訊作者：郭再萍院士、Bernt Johannessen、陳立寶教授

通訊單位：阿德萊德大學、澳大利亞同步加速器中心、中南大學

DOI: https://doi.org/10.1002/anie.202317941.

研究背景

鈮（Nb）基氧化物因其高倍率、高容量和安全的工作電壓，成為鋰離子電池（LIBs）有前途的插入負極候選材料，但其固有的導電性差和有限的循環壽命（小于1000次循環）阻礙了它們的實際應用。雖然通過與碳質材料結合來緩解，但總體積能量密度會降低。其中，在Nb基氧化物中加入鉬（Mo），通過溶劑熱反應制備的MoNb₁₂O₃₃具有多孔的微球形態和穩定的Wadsley-Roth晶體結構，具有優異的電化學性能，引起了科研人員廣泛的研究興趣。基于此，澳大利亞阿德萊德大學郭再萍院士、澳大利亞同步加速器中心Bernt Johannessen和中南大學陳立寶教授等人報道了一種鈮-鉬氧化物剪切相(Nb, Mo)₁₃O₃₃，具有優異的電化學鋰離子存儲性能。

文章要點

1、在本文中，作者制備了不同退火時間的鈮-鉬氧化物作為鋰離子電池（LIBs）的負極，其中最優退火時間（18 h）的鈮-鉬氧化物（NMO-18h）具有優異的循環穩定性（在1 A g^-1下循環超過15000次）和良好的倍率性能。所制成的電池循環穩定性高達15000次，驗證了這種結構穩定性的重要性，其是由結構中的八面體畸變引起的。

2、利用同步加速器X射線粉末衍射（XRD）和X射線吸收光譜（XAS）實時探測NMO-18h電極在電池運行過程中的結構變化，證實了NMO-18h可作為一個穩定的高性能電極，通過Mo摻雜劑調控的短程結構實現。作者發現該材料具有穩定的結構和功能，通過減少八面體畸變實現單相電化學反應，從而獲得超長循環壽命和出色的倍率能力。本工作為穩定Wadsley-Roth氧化物的材料結構以獲得極長的電池壽命提供了新的見解。

圖文展示

圖1. NMO-18h粉末的結構

圖2.具有NMO電極的LIBs的電化學性能

圖3. NMO-18h電極的時間分辨原位同步加速器XRD數據與電化學曲線疊加

圖4. NMO-18h電極LIB在初始放電期間的時間分辨原位Mo K-edge XAS數據

圖5. NMO-18h電極在初始放電過程中的時間分辨原位Nb K-edge XAS數據

圖6.電池循環過程中NMO-18h電極的結構/功能關系示意圖

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