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西湖大學(xué)孫立成院士，最新Angew.！
來源： 時(shí)間：2024-04-01 14:54:27 瀏覽：2467次

第一作者：Liqiang Yin、Rong Ren

通訊作者：孫立成院士

通訊單位：西湖大學(xué)

DOI: https://doi.org/10.1002/anie.202400764.



研究背景



陰離子交換膜水電解槽（AEM-WEs）具有零間隙結(jié)構(gòu)和低成本組件等優(yōu)點(diǎn)，是未來制氫最有前途的技術(shù)之一。陰離子交換膜（AEMs）作為AEM-WEs的主要組成部分，迫切需要具有良好的綜合性能，包括良好的力學(xué)性能、低尺寸膨脹、高導(dǎo)電性和優(yōu)異的化學(xué)穩(wěn)定性。然而，由于缺乏高耐用性和高性能的AEMs，AEM-WEs的工業(yè)化和可持續(xù)部署受到了阻礙。同時(shí)，官能團(tuán)季銨陽(yáng)離子的穩(wěn)定性，特別是在高溫和惡劣堿性條件下的穩(wěn)定性，嚴(yán)重影響了其性能和耐久性。基于此，西湖大學(xué)孫立成院士等人合成了1-甲基-3, 3-二苯基喹啉的分子構(gòu)建單元。通過酸催化Friedel-Crafts聚合，作者制備了一系列分子量可控、離子交換電導(dǎo)率可調(diào)的支化聚芳基喹啉（PAQ-x）AEMs。

測(cè)試發(fā)現(xiàn)，基于PAQ-5的非貴金屬基AEM-WE，在2 V下具有8 A cm-2的高電流密度，并且在梯度恒流測(cè)試中具有2446 h穩(wěn)定性。



文章要點(diǎn)



1、在本文中，作者合成了1-甲基-3, 3-二苯基喹啉（DPQui）模板化合物，并通過加速耐堿試驗(yàn)和密度泛函理論（DFT）計(jì)算系統(tǒng)地研究了其陽(yáng)離子降解機(jī)理。結(jié)果表明，對(duì)比1, 1-二甲基-4, 4-二苯哌啶（DPPip），DPQui具有更高的穩(wěn)定性。沿著這一方向，利用聚合物增強(qiáng)的支化策略，通過超強(qiáng)酸催化縮聚和隨后的季銨鹽化，將超穩(wěn)定的Qui環(huán)加入到支鏈無醚聚芳主鏈中，并將該聚合物制成支鏈聚芳基喹啉聚合物（PAQ-x）AEMs，用于AEM-WEs。

2、作者驗(yàn)證了PAQ-x中奎寧的穩(wěn)定結(jié)構(gòu)，并保持了非原位堿性穩(wěn)定性。此外，支鏈聚合物結(jié)構(gòu)降低了膨脹率和吸水率，在尺寸穩(wěn)定性和離子電導(dǎo)率之間取得了平衡，顯著提高了薄膜的整體性能。更重要的是，基于PAQ-5的非貴金屬基AEM-WE，在2 V下實(shí)現(xiàn)了8 A cm-2的電流密度，并且在梯度恒流測(cè)試中具有出色的2446 h穩(wěn)定性?；谠摱蓟鶊F(tuán)優(yōu)異的堿性穩(wěn)定性，可以進(jìn)一步考慮將其作為多功能建筑單元，用于制造堿性環(huán)境中使用的能量轉(zhuǎn)換裝置的多拓?fù)渚酆衔铩?/span>



圖文展示



圖1. PAP在堿性環(huán)境下的降解途徑及分子結(jié)構(gòu)

圖2. DPPip和DPQui的降解途徑與分子表征

圖3. PAQ-x聚合物的合成示意圖與表征

圖4.不同狀態(tài)PAQ-x聚合物的表征

圖5. AQ-x AEM-WEs的示意圖與性能

圖6. PAQ-5的表征

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